Eluard a fait la connaissance d'André Breton et Louis Aragon en 1919 et ensemble ils participaient au mouvement Dada. Il a rencontré Max Ernst à Cologne en 1921 et ils ont produit Répétitions et Les malheurs des immortels révélés par Paul Eluard et Max Ernst en 1922. La même année Eluard, Aragon, et Breton rompaient avec les Dadaistes. Eluard faisait partie activement du mouvement surréaliste, fondé par Bréton en 1924 avec le premier "Manifeste du surréalisme." Comme les autres surréalistes il a choisi d'adherer au parti communiste en 1926. Eluard avec les autres surréalistes prenait une position contre les dangers du facisme.
"L'ami des peintres", Eluard s'est lié avec Picasso, Ernst, Dali, Man Ray comme des amis et pour illustrer ses recueils. En même temps il s'inspirait de leurs peintures. Il a écrit les préfaces des expositions artistiques de Paul Klee, Man Ray, Max Ernst et des autres.
L'amour la poésie, un receuil dédié à Gala est publié en 1929, la même anné qu'il a rencontré Nush (Maria Benz) qui allait devenir sa deuxième femme en 1934. Eluard resta proche de Gala pendant le reste de sa vie.
Eluard s'est éloigné des surréalistes pendant les années 1936-1937 et a rompu avec le groupe en 1938. Pendant l'occupation allemande de la deuxième guerre mondiale, Eluard faisait partie de la resistance. Il participait à la littérature clandestine à la tête du Comité national des écrivains zone Nord. Poésie et Vérité (1942) a été publié avec le fameux poème Liberté. Se cachant dans un hôpital psychiatrique, en Lozère, Eluard continuait de publier jusqu'à la liberation de France en 1945.
La douleur de la mort de Nush en 1946 lui inspira Le temps déborde en 1947. Les idées de la paix, de l'indépendence des peuples et de la liberté sont devenues ses nouvelles passions. Il faisait partie du Congrès des intellectuels pour la paix à Wroclaw, avec Picasso en 1948. Eluard a rencontré sa dernière femme, Dominique, au Congrès de la paix de Mexico en 1949. Ils se sont epousés en 1951 la même année qu'Eluard a publié Le phénix, un recueil dedié à Dominique. Il continuait ses voyages politiques jusqu'à la fin de sa vie.
Paul Eluard est mort le 18 novembre 1952. Il a participé à une des plus dynamiques périodes artistiques et littéraires depuis la renaissance.